鈣鈦礦是一類具有高度對(duì)稱的緊密堆積結(jié)構(gòu)的材料，由于其化學(xué)和物理性質(zhì)的多樣性，在過去的數(shù)十年中已被廣泛研究。近幾年來，基于無機(jī)有機(jī)雜化鈣鈦礦的太陽能電池吸引了前所未有的關(guān)注，多晶薄膜鈣鈦礦光伏器件的功率轉(zhuǎn)換效率已經(jīng)超過22．1％。但是目前雜化鈣鈦礦材料的穩(wěn)定性非常差，當(dāng)暴露在光照下以及在受熱或者與水／氧氣接觸的情況下很容易在短時(shí)間內(nèi)降解失效。另外，目前主流的雜化鈣鈦礦材料（CH3NH3PbI3）含有有毒的重金屬元素鉛，不僅將污染環(huán)境，也會(huì)損害人的健康。這些問題嚴(yán)重制約了鈣鈦礦光伏器件的大規(guī)模商業(yè)應(yīng)用。為了解決這些問題，基于無毒元素并兼具較高的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性的無機(jī)無鉛鈣鈦礦已被引入到鈣鈦礦太陽能電池領(lǐng)域，并且引起了研究人員極大的關(guān)注。

圖一，通過對(duì)于一些列的A2TiI6的電子結(jié)構(gòu)的計(jì)算得出了可能的帶隙，發(fā)現(xiàn)當(dāng)A原子是Cs的時(shí)候帶隙較為合適，吸光能力也較強(qiáng)。

圖二，針對(duì)可能的分解產(chǎn)物進(jìn)行了化學(xué)勢(shì)的計(jì)算，同時(shí)針對(duì)可能的缺陷態(tài)驚醒了計(jì)算，得到該Cs2TiI6較為穩(wěn)定并且呈現(xiàn)N型的特征。

圖三，實(shí)驗(yàn)合成Cs2TiI6－xBrx，發(fā)現(xiàn)其帶隙覆蓋1．0－1．8 eV的區(qū)域，是太陽能電池吸光層材料的理想帶隙。

圖四，通過對(duì)于Cs2TiI6－xBrx電子結(jié)構(gòu)和帶隙的計(jì)算驗(yàn)證了上述吸收光譜。

圖五，首先通過AIMD模擬Cs2TiI6－xBrx系列的穩(wěn)定性，通過對(duì)于穩(wěn)定性的一列實(shí)驗(yàn)（熱穩(wěn)，473K，一小時(shí)；濕穩(wěn)，70％RH，298K），發(fā)現(xiàn)Cs2TiI6－xBrx呈現(xiàn)了良好的穩(wěn)定性。

首先利用第一原理理論計(jì)算對(duì)于一系列無鉛含鈦雙鈣鈦礦鹵化物材料進(jìn)行了深入研究。通過計(jì)算這些鈣鈦礦材料的帶隙和光吸收譜，發(fā)現(xiàn)Cs2TiI6－xBrx鈣鈦礦具有適宜的準(zhǔn)直接帶隙（在1．0－1．8 eV的最佳光轉(zhuǎn)換效率范圍內(nèi)）以及非常好的光學(xué)吸收性能。進(jìn)一步的研究發(fā)現(xiàn)它們也具有良好的穩(wěn)定性和載流子遷移性能。基本以上的預(yù)測(cè)，我們合成了一系列的無鉛含鈦雙鈣鈦礦鹵化物材料。其具有良好的穩(wěn)定性以及吸光性能。這些優(yōu)良的性質(zhì)使這種材料很有希望成為優(yōu)異的太陽能電池吸收層材料。

文章來源:solar.ofweek.com